L’origine du nom de Marcillé-Raoul viendrait du nom propre gallon romain Marcilius et de Raoul III de Fougères qui y construisit un château en 1240 probablement au village du "Châtel".

Il existe à cet endroit deux mottes d’inégales dimensions nommées "les Buttes du châtel"qui forment un site unique privilégié par l’histoire.

Marcillé-Raoul semble avoir été un point militaire d’une certaine importance au moyen âge.

L’église Saint-Pierre est construite en 1867 sous la direction de l’architecte Jean-Marie ANGER, originaire de Bazouges la Pérouse.

Le portail d’entrée de l’ancienne église, détruite au XIXème siècle, a été conservé dans son lieu d’origine, dans le cimetière communal.

L’anglais Barrett-Lennard fît construire vers 1894 une belle demeure de caractère aux "Fertais", après avoir été exilé par la reine Victoria. Il y vécut jusqu’à sa mort en 1950.

Marcillé-Raoul a essentiellement une vocation agricole jusqu’en 1950. C’est à cette époque que la société laitière créée par les frères Clanchin prend son plein essor et détermine l’avenir de la commune.