Møllerup's tidligst kendte ejer var Marsk Stig af den magtfulde Hvide slægt. Det siges at Møllerup var marskens vigtigste besiddelse. Gården var også på den beliggende som i dag med en borg på øen og avlsbygninger på den anden side af voldgraven. Bygningerne skulle ligne borgen på Kalø dog mindre, og på den tid kunne man sejle til Møllerup.
Marsken, som var den mest indflydelsesrige mand i Danmark efter kongen, blev i 1286 dømt fredløs for mordet på Kong Erik Glipping.
I ca 500 år gik Møllerup i arv eller blev handlet blandt slægtninge til marsken. I de første 150 år tilhørte gården marskens nære slægtninge.
Den nuværende hovedbygning blev opført i bindingsværk af Knud Gyllenstjerne, idet Gyllenstjerne skulle giftes med Elizabeth Rosenkrantz fra Rosenholm, hun var samtidig en plejedatter af Christian Skeel den Rige, og den middelalderlige Møllerup var således ikke "fint" nok til så fornem en brud. Knud Gyllenstjerne døde 3 mdr. efter brylluppet, men de fik en datter sammen, som efter moderens død i 1721 overtog gården. 1790-1796 ejede Frederik Christian Rosenkrantz Møllerup og da han ikke havde mandlige arvinger, blev gården udbudt til auktion, idet han ikke ville lade den ind i stamhuset Rosenholm, som hans broder skulle overtage efter ham. Broderen havde ladet sig "baronisere", deraf uvenskabet. Den lange kontinuitet blev hermed brudt.
Fra 1796 var der skiftende ejere. I 1863 købte Frederik Ahlefeldt-Laurvig gården og i 1916 solgte hans barnebarn gården til sin forpagter, Wester, som i 1918 solgte til skibsreder Møller, som igen i 1920 solgte til skibsreder Poul Carl, Flemming Luttichau's morfar. I 1939 overtog enken, fru Kiss Carl gården, som blev overdraget til F.L. i 1967. I 2002 overdrog denne til datteren og svigersønnen, Anne Sophie og Stig Gamborg.
Skibsreder Carl foretog betydelige renoveringer af den noget forfaldne gård. Voldgraven blev oprenset. Alt det indvendige af hovedbygningen blev nedrevet og genopført med store højloftede rum med stuk og smukke egetræsgulve, porten midt gennem huset blev sløjfet, og den nuværende indkørsel gennem parken blev etableret. Arkitekt ved ombygningen var Høeg Hansen fra Århus. På avlsgården blev der lagt tegl.
I 1969 blev inspektør boligen ombygget til kro. I 2004 blev bygningen omfattende renoveret og lejes ud samlet til selskaber og feriegæster, se Hubertus Kroen.
Der sker kontinuerligt reparationer og vedligeholdelse for at bevare Møllerup’s gamle charmerende bygningsanlæg fra 1680-1710.
Adgang til parken.
Adgang til hestestaldene kun efter forudgående forespørgsel hos staldpersonalet. Møllerup driver et professionelt jagtvæsen med opdræt af ænder og fasaner.Jagtferie kan arrangeres i samarbejde med den tilhørende Hubertuskro. Hubertus Kroen, som er indrettet i en af de gamle bindingsværklænger på Møllerup, går helt tilbage til 1710. Her er skabt et hyggeligt, charmerende feriemiljø, krydret med vor tids moderne bekvemmeligheder.
